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1. 北化王峰/牛津Adv. Sci.：高性能鋰金屬電池，10C循環(huán)1600圈！

鋰金屬是最有前景的高能二次電池的負(fù)極之一。然而，在鋰的沉積/剝離過程中，巨大的體積變化和嚴(yán)重的枝晶形成阻礙了鋰金屬負(fù)極（LMAs）的實際應(yīng)用。

北京化工大學(xué)王峰、牛津等開發(fā)了一種硫酸鹽輔助策略，合成了一種由嵌有MoS₂納米片的N,S摻雜多孔碳納米球（MoS₂@NSPCB）組成的自支撐主體，以用于LMAs。

圖1 MoS₂@NSPCB的制備和形貌表征

MoS₂@NSPCB宿主具有豐富的金屬/非金屬親鋰位點，有利于鋰的均勻成核。此外，分層的多孔性和N,S摻雜的碳支持使親鋰位點具有良好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和高表面化學(xué)活性。另一方面，三維導(dǎo)電納米帶網(wǎng)絡(luò)確保了鋰離子的快速擴散，防止了LMA在沉積/剝離過程中形成樹枝狀物。

圖2 電化學(xué)性能

因此，采用MoS₂@NSPCB宿主的鋰離子對稱電池在3 mA cm^-2/3 mAh cm^-2的條件下穩(wěn)定地運行了1500小時，并具有超低的電壓滯后（≈24.2 mV）。當(dāng)與磷酸鐵鋰正極配對時，無集流體的LMA使全電池實現(xiàn)了460 Wh kg^-1的高能量密度和良好的循環(huán)性能（即使在10C進行1600次循環(huán)后，容量保持率也保持了≈70%）。

圖3 沉積剝離過程中的形貌觀察

N,S-Doped Porous Carbon Nanobelts Embedded with MoS2 Nanosheets as a Self-Standing Host for Dendrite-Free Li Metal Anodes. Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202204232

2. 鄭洪河/羅巍ACS Energy Lett.：電解液設(shè)計助力-20℃低溫硅基電池

硅（Si）基電池只能在狹窄的溫度范圍內(nèi)工作，由于電荷轉(zhuǎn)移和離子擴散過程遲緩，它們在零度以下的工作受到嚴(yán)重阻礙。

蘇州大學(xué)鄭洪河、同濟大學(xué)羅巍等在此定制了一種弱溶劑化電解液，它通過降低Li⁺溶劑化能力的氟化結(jié)構(gòu)繞過了Li⁺的脫溶劑化困難。

圖1 不同電解液的溶劑化結(jié)構(gòu)的示意圖

具體而言，這項工作采用的電解液是1.0 M雙氟磺酰亞胺鋰（LiFSI）-FEC/雙（2,2,2-三氟乙基）碳酸酯（BTFC）/三氟乙酸乙酯（ETFA）（體積比為2:2:6）。在這種設(shè)計中，F(xiàn)EC/BTFC混合物體現(xiàn)了傳統(tǒng)配方中EC/碳酸二乙酯（DEC）溶劑的氟化形式，旨在降低電解液的溶劑化能力，并為SEI/CEI的形成提供F源，而ETFA是源于乙酸乙酯(EA)的低分子短鏈酯，具有低粘度、低凝固點(-78 ℃)、低成本，最重要的是，具有三個H原子取代的超低溶劑化能力F，使其成為進一步削弱Li⁺-溶劑親和力的理想稀釋劑。這樣的溶劑設(shè)計還能使陰離子更多地參與到溶劑化鞘中，從而誘導(dǎo)FSI-先還原形成富含無機物的SEI。

圖2 電解液的溶劑化結(jié)構(gòu)表征

受益于上述電解液的合理設(shè)計，硅的可循環(huán)性在室溫條件下延長了200次（每循環(huán)的容量衰減率為0.0945%）。另外，即使在-20℃，硅電極仍然提供高達2005.7 mAh g^-1的放電容量，并持續(xù)200次循環(huán)。當(dāng)與商業(yè)化的LiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂正極配對后，全電池在-20℃下充/放電時的容量為104.6 mAh g^-1，并在100次循環(huán)中表現(xiàn)出相當(dāng)穩(wěn)定的性能。

圖3 Si電極的低溫性能

Electrolyte Solvation Engineering toward High-Rate and Low-Temperature Silicon-Based Batteries. ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c01840

3. 尹鴿平等ACS Energy Lett.：基于多級緩沖自修復(fù)粘結(jié)劑的高性能硅負(fù)極

開發(fā)”理想的”粘結(jié)劑以實現(xiàn)超高面積容量的穩(wěn)定硅（Si）負(fù)極仍然是一個重大挑戰(zhàn)。

哈爾濱工業(yè)大學(xué)尹鴿平、Tiansheng Mu等設(shè)計了一種具有多級緩沖結(jié)構(gòu)的自修復(fù)粘結(jié)劑，以減輕硅的極端體積變形所造成的結(jié)構(gòu)破壞和性能下降。

圖1 PAA-DA/PVA粘結(jié)劑的設(shè)計示意

在這種多級結(jié)構(gòu)中，采用動態(tài)超分子相互作用和剛性共價鍵共存的策略，多巴胺接枝的聚丙烯酸（PAA-DA）擁有豐富的氫鍵和強大的粘彈性，這有利于整個網(wǎng)絡(luò)的動態(tài)重建。此外，在熱聚合條件下，聚乙二醇（PVA）上的羥基與PAA-DA中的羧基形成強大的共價鍵網(wǎng)絡(luò)，以確保電極結(jié)構(gòu)的完整性。這種PAA-DA/PVA粘結(jié)劑的設(shè)計有以下兩個優(yōu)點：（1）原位構(gòu)建的共價段具有較高的機械模量，這提高了整個電極的抗變形能力；（2）動態(tài)可逆的柔性非共價鍵的解離和重建實現(xiàn)了電極內(nèi)部膨脹/收縮應(yīng)力的消散。

圖2 Si@PAA-DA/PVA的力學(xué)性能表征

結(jié)果，復(fù)合電極（Si@PAA-DA/PVA）在0.2 A g^-1的條件下，經(jīng)過100個循環(huán)后，表現(xiàn)出73%的容量保持率。即使在4 A g^-1的情況下，所獲得的硅電極在500次循環(huán)后仍然表現(xiàn)出令人滿意的1974.1 mAh g^-1的容量。因此，作者認(rèn)為這種”多級緩沖”策略的組合展示了對硅和其他具有較大體積波動的電極材料的新設(shè)計靈感。

圖3 Si@PAA-DA/PVA的電化學(xué)性能

A Multilevel Buffered Binder Network for High-Performance Silicon Anodes. ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c02030

4. 馬延文/趙進ACS Energy Lett.：紋理化處理賦予水系鋅金屬負(fù)極高可逆性

水系鋅金屬負(fù)極的結(jié)晶學(xué)調(diào)控可以有效抑制其枝晶的生長和不利的副反應(yīng)。然而，仍然缺乏直接賦予商業(yè)鋅箔特定紋理的能力。

南京郵電大學(xué)馬延文、趙進、沙特阿拉伯阿卜杜拉國王科技大學(xué)Husam N. Alshareef等開發(fā)了一種晶粒尺寸輔助的冷軋方法，可將商業(yè)鋅箔重塑并統(tǒng)一為強（002）紋理的鋅。

圖1 平面滑移和晶粒旋轉(zhuǎn)引起的Zn箔的晶面和形態(tài)演變示意圖

研究表明，在塑性變形過程中，晶粒大小對（002）紋理的形成有很大影響。通過適當(dāng)?shù)耐嘶鹛幚?，商業(yè)鋅箔的晶粒尺寸可被控制在～30 μm，這有利于在接下來的冷軋過程中形成強（002）紋理。結(jié)果，由此產(chǎn)生的（002）紋理的鋅箔在用作水系金屬負(fù)極時顯示出更好的抗副作用和枝晶生長的能力。

圖2 不同變形程度下退火Zn-2的晶粒尺寸和紋理特征分析

因此，與（101）紋理的鋅相比，（002）紋理的鋅顯示出高度延長的可逆性。在0.1 mA cm^-2/0.1 mAh cm^-2的低電流密度下，基于（002）紋理鋅電極的Zn//Zn對稱電池表現(xiàn)出超過2800小時的壽命，并在10 mA cm^-2/10 mAh cm^-2的高電流密度下表現(xiàn)出100小時。增強的可逆性確保了鋅/多孔碳電容器在6000次以上的循環(huán)中表現(xiàn)出長期的循環(huán)穩(wěn)定性，并具有可忽略的容量衰減和100%的高CE?？傮w而言，這項工作的研究結(jié)果對于大規(guī)模生產(chǎn)高可逆的鋅金屬負(fù)極和開發(fā)高性能的鋅基水系儲能系統(tǒng)具有巨大的潛力。

圖3 對稱電池的電化學(xué)性能

Texture Control of Commercial Zn Foils Prolongs Their Reversibility as Aqueous Battery Anodes. ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c01920

5. 明軍/張俊麗ACS Energy Lett.：解讀溶劑相互作用對穩(wěn)定電解液/電極的關(guān)鍵作用

電解液在決定電池性能方面起著至關(guān)重要的作用，而溶劑分子相互作用對電極性能的影響還沒有被完全理解。

中科院長春應(yīng)化所明軍、蘭州大學(xué)張俊麗、漢陽大學(xué)Yang-Kook Sun等提出了一種未被發(fā)現(xiàn)的偶極-偶極相互作用，以顯示溶劑相互作用對穩(wěn)定電解液以實現(xiàn)高電極性能的作用機制。

圖1 設(shè)計主題和電化學(xué)性能

具體而言，這項工作設(shè)計了一種由1.2M雙氟磺酰亞胺鋰（LiFSI）和磷酸三乙酯/1,1,2,2-四氟乙基-2,2,3,3-四氟丙基醚（TEP/HFE，摩爾比為1：3）組成的新型不可燃電解液，以穩(wěn)定合金負(fù)極（例如Sb），并實現(xiàn)了前所未有的高性能。值得注意的是，作者發(fā)現(xiàn)HFE和TEP之間通過電負(fù)的氟（δ^–F）和電正的氫（δ⁺H）之間的感應(yīng)效應(yīng)存在溶劑-溶劑偶極-偶極相互作用，這可以有效地調(diào)節(jié)Li⁺的溶劑化結(jié)構(gòu)和電極表面的界面模型，然后調(diào)整Li⁺-溶劑-陰離子復(fù)合物的動力學(xué)和電化學(xué)穩(wěn)定性，從而實現(xiàn)與合金化負(fù)極的相容性。這一觀點與之前在電極上形成的富含無機物的SEI解釋不同。

圖2 電解液的特性和不同電解液中Sb負(fù)極的電化學(xué)性能

研究顯示，受益于上述設(shè)計的電解液，實現(xiàn)了656 mAh g^-1的高儲鋰能力和超過4 A g^-1的強大倍率能力，以及超過100次循環(huán)的長壽命，這些都優(yōu)于以前的報告。這項工作的發(fā)現(xiàn)為理解電解液成分之間的分子行為提供了新的見解，特別是對于局部高濃度電解液（LHCEs）中的稀釋劑（HFE）效應(yīng)。此外，這項工作顯示了調(diào)節(jié)溶劑化結(jié)構(gòu)和Li⁺-溶劑-陰離子復(fù)合物特性對改善電極性能的意義，為穩(wěn)定合金負(fù)極和其他方面的電解液設(shè)計開辟了一條新途徑。

圖3 電解液表征

Dipole–Dipole Interaction Induced Electrolyte Interfacial Model To Stabilize Antimony Anode for High-Safety Lithium-Ion Batteries. ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c01408

6. 上硅所劉宇/楊程EnSM：超穩(wěn)定!鋅離子電池循環(huán)壽命超30000圈！

具有高比容量的釩基正極在水系鋅離子電池中引起了廣泛關(guān)注。開發(fā)釩基正極的主要障礙是釩的溶解、結(jié)構(gòu)退化、正極電解質(zhì)界面（CEI）的不穩(wěn)定性和水系電解液中的寄生反應(yīng)。

中科院上海硅酸鹽研究所劉宇、楊程等首次提出了一種新型的超低水活性電解液，解決了上述所有問題。

圖1 電解液的溶劑化結(jié)構(gòu)表征

具體而言，這是通過引入本質(zhì)上不易燃的磷酸三甲酯（TMP）作為惰性稀釋劑實現(xiàn)的。這種獨特的電解液設(shè)計與以前的高濃度水系電解液報告有著根本的不同。首先，在這種超低水活性的電解液中，大部分水分子被高濃度的ZnCl₂團簇溶劑化，只剩下2.5%的溶劑化水分子可以相互協(xié)調(diào)，因此水的分解和釩的溶解被明顯抑制了。其次，高濃度的ZnCl₂-H₂O團簇惰性地被稀釋劑TMP所包圍，也使得CEI成分在水中的溶解度降低，這有利于形成穩(wěn)定的CEI。通過這種設(shè)計，在V₆O₁₃正極表面形成了高度堅固穩(wěn)定的CEI，這可以有效防止釩的溶解，阻斷正極和電解液之間的水穿梭。

圖2 CEI的表征

因此，通過采用超低水活性（UWA）電解液的獨特溶劑化結(jié)構(gòu)，V₆O₁₃正極在1 A g^-1的條件下，經(jīng)過3 000次循環(huán)后表現(xiàn)出99.43%容量保持率的特殊穩(wěn)定性，并創(chuàng)造了鋅離子電池30000次循環(huán)壽命的新紀(jì)錄（10 A g^-1，容量保持率為90.34%），甚至達到了超級電容器的水平（～100000次）。因此，這項工作提供了一種有前景的超低水活性電解液，它使釩基正極具有持久的循環(huán)性能，以用于鋅離子電池。

圖3 基于UWA的V₆O₁₃正極的電化學(xué)性能

Ultralow-water-activity Electrolyte Endows Vanadium-based Zinc-ion Batteries with Durable Lifespan Exceeding 30 000 Cycles. Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.09.027

7. 楊慧軍/周豪慎/楊全紅PNAS：引入3A分子篩膜，實現(xiàn)高倍率硬碳負(fù)極！

硬碳被認(rèn)為是鈉離子（Na-ion）電池最有前景的負(fù)極材料，因為它具有高豐度、低成本和低工作電位等優(yōu)點。然而，硬碳負(fù)極的倍率能力和循環(huán)壽命遠遠不能令人滿意，嚴(yán)重阻礙了其工業(yè)應(yīng)用。

日本筑波大學(xué)楊慧軍、周豪慎、天津大學(xué)楊全紅等人報告了一種分步脫溶劑化策略，以提高硬碳負(fù)極在酯類和醚類電解液中的倍率能力和循環(huán)穩(wěn)定性。

圖1 3A沸石分子篩薄膜實現(xiàn)預(yù)脫溶劑化電解液

具體而言，隨著3A沸石分子篩薄膜的引入，硬碳負(fù)極上的直接脫溶劑化演變成逐步脫溶劑化，并大大降低了活化能。此外，分步脫溶劑化使電解液配置超出了濃縮的范圍，它導(dǎo)致了一個薄的、無機物為主的SEI的形成，并在很大程度上降低了Na⁺通過SEI傳輸?shù)幕罨?。因此，對快速Na⁺運輸動力學(xué)的協(xié)同改進賦予了鮮有報道的倍率性能。

圖2 電解液的性能對比

結(jié)果，當(dāng)應(yīng)用分步策略時，在所有評估的電流密度（0.2、0.5和1 A g^-1）下，硬碳負(fù)極在所有報道的文獻中均顯示了最長的壽命和最小的容量衰減率。此外，隨著電流密度的增加，在平臺區(qū)的容量比例得到了廣泛的提高。在長期循環(huán)過程中，當(dāng)電流密度為0.5 A g^-1時，可保持高達73%的平臺容量比例?？傊?，從這項脫溶劑化研究中得到的啟示將闡明Na-ion電池的實際應(yīng)用，這也有望在其他類型的可充電池中產(chǎn)生有希望的結(jié)果。

圖3 電化學(xué)性能對比

Step-by-step desolvation enables high-rate and ultra-stable sodium storage in hard carbon anodes. PNAS 2022. DOI: 10.1073/pnas.221020311

8. 賀艷兵/柳明EEM：多功能界面層設(shè)計實現(xiàn)室溫穩(wěn)定固態(tài)鋰金屬電池！

Li_1.3Al_0.3Ti_1.7(PO₄)₃(LATP)與鋰負(fù)極之間的接觸不良和副反應(yīng)導(dǎo)致鋰沉積不均勻和高界面阻抗，這大大阻礙了LATP在高能量密度固態(tài)鋰金屬電池中的實際應(yīng)用。

清華大學(xué)深圳研究生院賀艷兵、柳明等將強鐵電材料BaTiO₃（BTO）引入到聚（偏氟乙烯-三氟乙烯-氯三氟乙烯）[P(VDF-TrFE-CTFE)]（記為B-TERB）中，作為高離子傳導(dǎo)性界面層，開發(fā)了一種多功能的界面層。

圖1 鋰沉積的示意

該界面層不僅可以誘導(dǎo)鋰離子的均勻和橫向沉積，而且還可以減少鋰/LATP的界面阻抗并抑制副反應(yīng)。鐵電B-TERB夾層表現(xiàn)出自發(fā)的偶極矩，在電池的電場中可以反轉(zhuǎn)，產(chǎn)生一個反極化電場，反極化電場可以中和局部集中的電場，以緩解 “尖端效應(yīng)”，并使鋰離子分布均勻，從而實現(xiàn)沿其表面的水平鋰沉積。因此，鋰尖端的消除與B-TERB夾層的均勻鋰離子傳輸相結(jié)合，有效地抑制了鋰枝晶的生長，并避免了它們與LATP發(fā)生副反應(yīng)，從而確保在長時間的循環(huán)中具有良好的固態(tài)電池性能。

圖2 對稱電池性能

結(jié)果，在室溫（RT）條件下，Li/LATP@B-TERB/Li對稱電池可以在0.2 mA cm^-2條件下穩(wěn)定循環(huán)1800小時，在0.5 mA cm^-2條件下穩(wěn)定循環(huán)1000小時。此外，在RT下的LiFePO₄(LFP)/LATP@BTERB/Li全電池也表現(xiàn)出優(yōu)秀的循環(huán)性能，在0.5C下可循環(huán)250次。總體而言，這項工作為匹配陶瓷電解質(zhì)的先進全固態(tài)電池提供了通用的界面設(shè)計策略。

圖3 全電池性能

Engineering Ferroelectric Interlayer between Li1.3Al0.3Ti1.7(PO4)3 and Lithium Metal for Stable Solid-State Batteries Operating at Room Temperature. Energy & Environmental Materials 2022. DOI: 10.1002/eem2.12531

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