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Nature Catalysis：?jiǎn)卧覥u/ZrO2催化劑中Cu1-O3位點(diǎn)實(shí)現(xiàn)高選擇性CO2加氫

甲醇(CH₃OH)作為一種基本的工業(yè)原料，可用于合成一系列重要的工業(yè)化學(xué)品(如低碳烯烴和汽油)。由此可見(jiàn)，由CO₂催化轉(zhuǎn)化為甲醇的過(guò)程具有重要的商業(yè)價(jià)值。銅催化劑因其優(yōu)良的催化活性和對(duì)合成甲醇的穩(wěn)定性而受到廣泛關(guān)注。然而，由于銅物種的配位結(jié)構(gòu)復(fù)雜，銅基催化劑中各種產(chǎn)物的實(shí)際活性位點(diǎn)難以確定。此外，銅納米顆粒的物理尺寸也對(duì)其催化性能的影響，這使得對(duì)CO₂加氫反應(yīng)的實(shí)際活性銅位點(diǎn)的研究變得困難。雖然在對(duì)銅催化劑活性位點(diǎn)的研究上已經(jīng)取得了重大進(jìn)展，但關(guān)于催化劑與反應(yīng)之間的結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系仍不清晰。

近日，福州大學(xué)譚理和復(fù)旦大學(xué)劉智攀等合成了一種高效的Cu₁/無(wú)定型ZrO₂單原子催化劑，其在相對(duì)較低的溫度(180°C)下實(shí)現(xiàn)CO₂加氫反應(yīng)生成甲醇，其清晰的活性位點(diǎn)結(jié)構(gòu)以及單一的產(chǎn)物分布清楚地揭示了催化劑結(jié)構(gòu)與性能間的關(guān)系。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，孤立的陽(yáng)離子Cu₁-O₃在催化劑表面動(dòng)態(tài)積累并且在催化過(guò)程中形成穩(wěn)定的活性位點(diǎn)，在180°C的二氧化碳加氫過(guò)程中對(duì)甲醇具有高選擇性(100%)。

此外，銅單原子催化劑可以在附近氧原子的幫助下輕松解離氫并且激活CO₂生成HCOO*(甲醇合成的關(guān)鍵中間體)。更重要的是，小的銅團(tuán)簇和/或納米顆粒是通過(guò)RWGS途徑形成CO的活性位點(diǎn)，而大的銅顆粒在低溫下幾乎不能激活CO₂?？偟膩?lái)說(shuō)，銅單原子催化劑的特征幾何結(jié)構(gòu)和獨(dú)特的活性之間的關(guān)系為銅催化CO₂加氫提供了深入的了解，并為未來(lái)單原子催化劑在熱催化CO₂轉(zhuǎn)化中的應(yīng)用提供了理論指導(dǎo)。

The role of Cu₁-O₃ Species in Single-atom Cu/ZrO₂ Catalyst for CO₂ Hydrogenation. Nature Catalysis, 2022. DOI: 10.1038/s41929-022-00840-0

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