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?同濟(jì)劉明賢AFM：400000次循環(huán)后容量保持96.8%，超長(zhǎng)壽命鋅離子存儲(chǔ)！

高親鋅和穩(wěn)定的碳支架的定制納米架構(gòu)對(duì)于具有雙高超電容活性和耐久性的鋅離子存儲(chǔ)來(lái)說(shuō)至關(guān)重要，但仍然具有挑戰(zhàn)性。

同濟(jì)大學(xué)劉明賢等報(bào)告了一種路易斯對(duì)相互作用引導(dǎo)的自組裝策略，以設(shè)計(jì)激活鋅存儲(chǔ)點(diǎn)的碳超結(jié)構(gòu)。

圖1. 碳超結(jié)構(gòu)的形成過(guò)程及形貌表征

具體而言，通過(guò)氯化鐵（FeCl₃，路易斯酸）和對(duì)苯二甲醇（PDM，路易斯堿）之間的相互作用，通過(guò)H-鍵和π-π堆疊可定制聚合物超結(jié)構(gòu)。該聚合物的上層結(jié)構(gòu)是穩(wěn)定的，并且可以方便地進(jìn)行碳化，以獲得具有良好繼承幾何形狀的高孔隙碳。該碳超結(jié)構(gòu)具有納米觸手交織的多孔模塊和堅(jiān)固的網(wǎng)絡(luò)，可提供高效的親鋅活性位點(diǎn)和大量的主客體交互界面，以用于激活卓越的電容電荷存儲(chǔ)。

圖2. 熱解后獲得的碳超結(jié)構(gòu)的結(jié)構(gòu)表征

因此，制備的鋅離子雜化電容器（ZHCs）收獲了電化學(xué)指標(biāo)的全面改善，包括優(yōu)異的倍率能力（100 A g^-1）、高能量密度（161.2 Wh kg^-1，基于正極）和持久的穩(wěn)定性（400000次循環(huán)后96.8%的容量保持率）。

實(shí)驗(yàn)表征和理論模擬的結(jié)合將異常高能量存儲(chǔ)的根源確定為在親鋅位點(diǎn)交替吸收相反電荷以及在超穩(wěn)碳超結(jié)構(gòu)中異雙原子基序與鋅離子的多電子氧化還原反應(yīng)。這項(xiàng)工作中提出的設(shè)計(jì)策略為定制高性能的碳超結(jié)構(gòu)開(kāi)辟了新的機(jī)會(huì)，并突出了它們?cè)阡\基儲(chǔ)能裝置中的應(yīng)用前景。

圖3. 水系ZHC的電化學(xué)性能評(píng)估

Lewis Pair Interaction Self-Assembly of Carbon Superstructures Harvesting High-Energy and Ultralong-Life Zinc-Ion Storage. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202208049

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