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鋰硫電池由于具有非凡的理論比能量密度、豐富的資源、環(huán)境友好和高安全性等優(yōu)點，是先進(jìn)電池系統(tǒng)中最有前景的替代品之一。然而，緩慢的硫還原反應(yīng)（SRR）動力學(xué)導(dǎo)致硫的利用率較差，這嚴(yán)重阻礙了鋰硫電池的電化學(xué)性能。揭示潛在的反應(yīng)機(jī)制并加速 SRR 動力學(xué)至關(guān)重要。

江蘇大學(xué)周磊、埃因霍芬理工大學(xué)Peter H. L. Notten等回顧了鋰硫電池中SRR的關(guān)鍵問題。首先介紹了硫還原的轉(zhuǎn)化機(jī)制和反應(yīng)途徑，以概述SRR。隨后，詳細(xì)總結(jié)了可加速SRR動力學(xué)的催化劑材料的最新進(jìn)展，包括碳、金屬化合物、金屬和單原子。此外，還討論了SRR的各種表征方法，可分為三類：電化學(xué)測試、光譜技術(shù)和理論計算。最后，進(jìn)行了總結(jié)，并提出了未來研究SRR機(jī)理和催化劑活性的幾個關(guān)鍵點?？傮w而言，這篇綜述提供了關(guān)于鋰硫電池SRR的前沿見解。

圖1. SRR在放電過程中的轉(zhuǎn)換機(jī)制示意圖

在這篇綜述中，作者系統(tǒng)地總結(jié)了鋰硫電池中SRR的關(guān)鍵問題。硫還原的轉(zhuǎn)化機(jī)理和反應(yīng)途徑，對應(yīng)于兩個階段：從硫到多硫化物的固液還原和Li₂S 沉積。前者呈現(xiàn)出相對容易的轉(zhuǎn)化過程，而后者需要克服高能壘，導(dǎo)致動力學(xué)緩慢。因此，Li₂S沉積過程可以被認(rèn)為是整個SRR的速率決定步驟。

反應(yīng)機(jī)理和動力學(xué)強(qiáng)烈依賴于溶劑體系和電極結(jié)構(gòu)，這一事實為探索和設(shè)計用于增強(qiáng)SRR動力學(xué)的高效催化劑提供了有希望的機(jī)會。因此，作者討論了SRR催化劑材料的最新進(jìn)展，理想的催化劑應(yīng)具有良好的導(dǎo)電性、對硫物質(zhì)的適當(dāng)吸附和豐富的催化位點，此外，催化劑的高結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性是延長電池循環(huán)壽命的先決條件。

圖2. 碳基催化劑

盡管在設(shè)計更好的SRR催化材料方面取得了巨大進(jìn)展，但目前的四類催化劑由于其固有的特性，仍未解決SRR的基本問題。各種催化材料的優(yōu)缺點總結(jié)如下：

碳基催化劑具有較大的比表面積，有助于硫物質(zhì)的均勻吸附，并為不溶性Li₂S₂/Li₂S的沉積提供足夠的空間。良好的導(dǎo)電性有利于電荷轉(zhuǎn)移和SRR動力學(xué)。有利的可調(diào)結(jié)構(gòu)和形態(tài)使碳基催化劑能夠?qū)崿F(xiàn)有效的化學(xué)調(diào)制/摻雜，從而進(jìn)一步提高SRR的催化活性。

此外，碳基材料的制造策略簡單、成本低，顯示出巨大的商業(yè)化潛力。其主要缺點是碳原子固有的化學(xué)惰性，由于化學(xué)吸附較弱，純碳對SRR幾乎沒有催化作用，但這可以通過結(jié)構(gòu)調(diào)節(jié)來改善。摻雜雜原子（如N、P、B和S）的引入會顯著改變碳的電子結(jié)構(gòu)。

圖3. 金屬化合物催化劑

與碳相比，金屬化合物催化劑對SRR表現(xiàn)出不同的催化性能。一方面，金屬化合物對硫物質(zhì)具有有效的化學(xué)吸附作用，這對催化反應(yīng)至關(guān)重要。另一個優(yōu)點是金屬化合物表面有豐富的活性位點，這顯著擴(kuò)大了催化劑活性。

然而，一些金屬化合物，如氧化物，表現(xiàn)出相對較低的電導(dǎo)率，阻礙了SRR的電荷轉(zhuǎn)移動力學(xué)。已經(jīng)開發(fā)了一系列策略，例如異質(zhì)結(jié)構(gòu)、形態(tài)優(yōu)化和缺陷工程來提高催化活性。此外，某些金屬化合物的化學(xué)吸附過強(qiáng)對SRR的解吸過程有害，因為相互作用可能會破壞硫物質(zhì)的結(jié)構(gòu)并導(dǎo)致活性材料的損失。

圖4. 金屬催化劑

金屬催化劑對SRR表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性。由于小尺寸效應(yīng)，金屬納米顆粒通常具有相對較高的表面能，這一優(yōu)勢有利于催化反應(yīng)過程中硫物質(zhì)的化學(xué)吸附和活化，從而降低了硫還原的反應(yīng)障礙。此外，它們良好的導(dǎo)電性加速了硫物質(zhì)的轉(zhuǎn)化動力學(xué)。一些貴金屬（例如Pt和Ir）、過渡金屬（例如 Fe、Co和Ni）和合金已被引入到 Li-S 電池中。降低金屬催化活性的主要問題是結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。金屬納米粒子可能的團(tuán)聚限制了活性位點的充分暴露。金屬催化劑的另一個缺點是成本，由于一些貴金屬價格昂貴，因此它們的大規(guī)模應(yīng)用受到限制。

圖5. 單原子催化劑

單原子作為新興催化劑在加速SRR動力學(xué)方面表現(xiàn)出相當(dāng)大的潛力。單原子催化劑可以最大限度地提高原子利用效率，實現(xiàn)活性位點的充分暴露。單原子催化劑的充分利用將產(chǎn)生更高能量密度的鋰硫電池。此外，單原子催化劑中的金屬含量相對較低，與金屬相比，大大降低了應(yīng)用成本。具有挑戰(zhàn)性的問題是高質(zhì)量單原子催化劑的復(fù)雜制備，因為單原子顯示出很高的聚集趨勢。此外，單原子催化劑在電池循環(huán)過程中的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性仍不清楚。

Sulfur Reduction Reaction in Lithium–Sulfur Batteries: Mechanisms, Catalysts, and Characterization. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202202094

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