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?王定勝/王濤Nano Letters：拉伸應(yīng)變加豐富缺陷，促進(jìn)Pt原子層高效乙醇電氧化

在各種燃料電池中，直接乙醇燃料電池(DEFCs)因其方便的儲(chǔ)存和運(yùn)輸而受到越來越多的關(guān)注。然而，DEFCs的廣泛應(yīng)用受到動(dòng)力學(xué)緩慢以及乙醇的C-C裂解困難導(dǎo)致的不完全氧化的限制。此外，在DEFCs的開發(fā)中仍面臨有毒的CO中間體引起的穩(wěn)定性差以及催化過程中催化劑的結(jié)構(gòu)變化等問題。因此，開發(fā)具有成本效益、高效和穩(wěn)定的電催化劑以促進(jìn)C-C裂解實(shí)現(xiàn)乙醇的完全氧化并提高抗中毒能力具有重要意義。

基于此，清華大學(xué)王定勝和西湖大學(xué)王濤等報(bào)道了一種由有序Pt₃Sn金屬間化合物核和富含缺陷的原子層Pt殼組成的高活性且穩(wěn)定的電催化劑。

結(jié)構(gòu)分析表明，Pt₃Sn核和原子層Pt殼之間的晶格失配導(dǎo)致Pt原子沿[001]方向產(chǎn)生約4.4%的拉伸應(yīng)變。由于通過表面工程產(chǎn)生的富含缺陷原子Pt層和通過應(yīng)變工程產(chǎn)生的表面拉伸應(yīng)變效應(yīng)，與未應(yīng)變的Pt₃Sn金屬間化合物納米晶體、Pt納米立方體和商業(yè)Pt/C相比，Pt原子層在乙醇電氧化反應(yīng)(EOR)性能方面表現(xiàn)出顯著的活性增強(qiáng)，并且金屬間核的結(jié)構(gòu)支撐和拉伸應(yīng)變效應(yīng)賦予Pt原子層優(yōu)異的耐久性。

此外，原位紅外反射-吸收光譜表明，Pt原子層不僅促進(jìn)了C-C裂解和乙醇的完全氧化，而且抑制了吸附CO中間體的形成，增強(qiáng)了催化劑的抗毒能力。密度泛函理論(DFT)計(jì)算進(jìn)一步表明，拉伸應(yīng)變導(dǎo)致Pt原子層的Pt原子的d帶中心明顯向上移動(dòng)趨向費(fèi)米能級(jí)，這增強(qiáng)了反應(yīng)中間體的吸附強(qiáng)度，從而促進(jìn)了乙醇電氧化過程。這項(xiàng)工作通過表面和應(yīng)變效應(yīng)的協(xié)同控制提高了催化劑的活性和穩(wěn)定性，為合理設(shè)計(jì)高效和穩(wěn)定的催化劑提供了新策略。

Pt Atomic Layers with Tensile Strain and Rich Defects Boost Ethanol Electrooxidation. Nano Letters, 2022. DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c02572

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