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無負極鋰金屬電池是提高能量密度超過標準鋰離子電池的最佳候選者之一。相反，鋰儲層的缺失會產生不必要的體積膨脹，導致電解液耗盡和正極容量快速消耗。

國立蔚山科學技術院Dong-Hwa Seo、浦項科技大學Soojin Park等提出了一種基于典型碳酸酯基電解液的無負極鋰金屬電池，該電池具有離子導電層涂覆的銅集流體Ag/L。

圖1. BPEI-Ag/LiNO₃電極對穩(wěn)定鋰車間剝離的影響示意圖

具體而言，作者展示了一種由支鏈聚乙烯亞胺(BPEI)、銀納米顆粒和硝酸鋰(LiNO₃)制成的獨特無負極電極。其中，高度親鋰的Ag是一種很有前景的抑制鋰枝晶生長的誘導劑，LiNO₃可誘導具有高鋰離子電導率的富氮SEI層，從而降低負極的界面電阻并形成穩(wěn)定的鋰沉積。

通過分解LiNO₃并形成Ag-Li合金，與裸銅集流體相比，BPEI-Ag/LiNO₃電極通過均勻的SEI層結構減少了體積膨脹。此外，離子傳導SEI層和穩(wěn)定的鋰主體促進了均勻的鋰成核并減少了鋰枝晶的形成，從而延長了循環(huán)壽命。

圖2. LiNO₃分解的分析與觀察

結果，BPEI-Ag/LiNO₃電極顯著提高了無負極電池在高面積容量（4.2 mAh cm^-2）和碳酸酯電解液中的循環(huán)穩(wěn)定性，循環(huán)50次后容量保持率為61.6%，循環(huán)100次后容量保持率 52%。

此外，作者制備了全固態(tài)半電池（ASSHCs）以評估ASSBs的適用性，通過減少體積膨脹，BPEI-Ag/LiNO₃提高了固態(tài)電解質顆粒的穩(wěn)定性，并確保裸鎳集流體的循環(huán)性能提高一倍以上。該研究展示了一種有效的電極設計，可在標準液態(tài)電解液中實現(xiàn)無負極鋰金屬電池的穩(wěn)定循環(huán)，并展示了它們對 ASSBs的適用性。

圖3. 無負極電池的性能

Highly Reversible Lithium Host Materials for High-Energy-Density Anode-Free Lithium Metal Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202208629

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