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由于喹啉和H₂的活化困難，使用安全和清潔的氫供體在室溫下選擇性氫化喹啉為1, 2, 3, 4-四氫喹啉具有重要意義，但也具有挑戰(zhàn)性。基于此，天津大學(xué)張兵教授和劉翠波副教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種通過(guò)電還原Co(OH)F前驅(qū)體合成了鎳泡沫（NF）負(fù)載的F改性Co電催化劑（Co-F），并驗(yàn)證了Co表面上的高負(fù)電性F可以促進(jìn)喹啉的吸附和H₂O的活化。

實(shí)驗(yàn)測(cè)試發(fā)現(xiàn)，該催化劑以H₂O為氫源，對(duì)喹啉的電催化加氫具有高活性，在環(huán)境條件下生產(chǎn)1, 2, 3, 4-四氫喹啉實(shí)現(xiàn)了高達(dá)99%的選擇性和94%的分離產(chǎn)率。F表面位點(diǎn)顯示出通過(guò)形成F^?-K⁺(H₂O)₇網(wǎng)絡(luò)來(lái)增強(qiáng)喹啉的吸附，并促進(jìn)水活化以產(chǎn)生活性原子氫（H*）。

通過(guò)結(jié)合實(shí)驗(yàn)和理論結(jié)果，作者提出了一種涉及H*的1, 4/2, 3-加成途徑。此外，廣泛的底物范圍、生物活性前體的可擴(kuò)展合成、氘代類似物的簡(jiǎn)便制備以及低電壓下1, 2, 3, 4-四氫喹啉和工業(yè)上重要的己二腈的配對(duì)合成突出了該方法的有前景的應(yīng)用。

Electrocatalytic hydrogenation of quinolines with water over a fluorine-modified cobalt catalyst. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-32933-6.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-32933-6.

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?張兵/劉翠波Nature子刊：氟改性鈷催化劑助力喹啉與水的電催化加氫

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