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溶液處理鈣鈦礦太陽能電池的能量轉(zhuǎn)換效率（PCE）逐步提高，部分原因是鈍化了鈣鈦礦吸收層和電荷傳輸層之間的晶界和界面。二維（2D）鹵化鈣鈦礦（HaP）鈍化層在改善開路電壓（VOC）和填充系數(shù)（FF）方面最有效，通常通過在3D HaP上自旋涂覆分散在異丙醇或氯仿中的有機陽離子來生長。這種涂層從3D鈣鈦礦層中去除了一些多余的碘化鉛（PbI₂），然后形成異質(zhì)2D相或?qū)拵?D HaP的超薄層。

正如最近使用濕熱測試所證明的那樣，這些處理提高了耐用性。然而，對二維HaP的相純度、薄膜厚度、取向和結(jié)構(gòu)相位缺乏控制，限制了它們作為界面鈍化層的使用。Janget等人通過控制壓力、溫度和時間，展示了2D BA₂PbI₄鈣鈦礦在3D薄膜上的無溶劑生長，這表明了高質(zhì)量3D/2D界面的重要性。然而，這種固態(tài)平面內(nèi)增長很難擴展到大面積場景。因此，當(dāng)前缺乏具有所需能級、厚度和取向的3D/2D HaP溶液處理異質(zhì)結(jié)構(gòu)的制造工藝。

2022年9月22日，Science在線發(fā)表了萊斯大學(xué)Aditya D. Mohite副教授和法國雷恩大學(xué)Jacky Even教授（共同通訊作者）等人的工作Deterministic fabrication of 3D/2D perovskite bilayer stacks for durable and efficient solar cells，本工作表明了溶劑的性質(zhì)對形成3D/2D鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)具有重要的影響，從而決定了太陽能電池的性能。

作者報告了制造溶液處理的3D/2D HaP雙層結(jié)構(gòu)的溶劑設(shè)計原理，其所需的薄膜厚度和任何2D HaP，包括Ruddlesden-Popper（RP）、Dion-Jacobson（DJ）或交替陽離子層（ACI），由一般公式L’A_n-1BnX_3n+1（DJ）描述，其中L′是長鏈有機陽離子，A是小單價陽離子，B是二價金屬，X是單價陰離子，n是沿堆疊方向的PbI₆鍵合八面體的數(shù)量。該方法利用了加工溶劑的兩個基本特性：介電常數(shù)（ε_r）和Guttman供體數(shù)（D_N），它們控制前體離子和溶劑之間的配位。使用介電常數(shù)ε_r>30和5<D_N<18 kcal/mol的處理溶劑，在旋涂、刀刮或槽模涂層加工過程中，可以有效地溶解2D HaP粉末而不溶解或降解底層3D鈣鈦礦薄膜。

不同n值和薄膜厚度的控制能夠逐步調(diào)整異質(zhì)結(jié)構(gòu)從I型到II型，II型中2D鈣鈦礦充當(dāng)運輸層。使用厚度為50 nm的RP 2D BA₂MA₂Pb₃I₁₀鈣鈦礦在常規(guī)n-i-p器件中實現(xiàn)了24.5%的PCE，開路電壓V_oc為1.20 V。通過有機光穩(wěn)定性國際峰會ISOS-L-1協(xié)議（環(huán)境條件下的最大功率點跟蹤），將3D/純相2D（PP-2D）HaP雙層PSC與使用2D鈍化的3D層、3D層和2D層的PSC的穩(wěn)定性進(jìn)行比較表明，3D/PP-2D HaP雙層器件表現(xiàn)出非凡的穩(wěn)定性，在55°C和65%相對濕度的持續(xù)光照下，太陽能電池在2000小時內(nèi)保持了24.5%的峰值PCE，降解低于1%。因此，這些結(jié)構(gòu)具有二維鈣鈦礦薄膜的耐用性，同時不影響PCE。