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香港城市大學(xué)Jason Chun-Ho Lam等人報道如何利用過渡金屬二硫化物(TMD)催化劑MoS₂的結(jié)構(gòu)相分布來控制糠醛(FFL)的電催化加氫(ECH)和電催化二聚(ECD)之間的反應(yīng)途徑。本文制備并充分表征一系列具有不同結(jié)構(gòu)相分布（1T和2H）的碳負(fù)載MoS₂電極。電極顯示出良好的催化穩(wěn)定性，并成功地將超過98%的FFL轉(zhuǎn)化為目標(biāo)產(chǎn)物。在優(yōu)化條件下，富1T的MoS₂電極在生產(chǎn)ECH產(chǎn)物糠醇方面具有高選擇性，比ECD產(chǎn)物氫呋喃的選擇性高94.4%，而富2H的MoS₂電極對生成ECD產(chǎn)物糠醇的選擇性高達(dá)42.7%。

DFT計算MoS₂相變對選擇性的影響。首先計算FFL、中間物種（FFL-H和H）以及產(chǎn)物（FFA）在不同類型表面（包括1T和2HMoS₂基面和邊緣）上的吸附能。結(jié)果表明，對于1T和2H表面，邊緣上的糠基中間體化學(xué)吸附（-27.29和-38.77kcalmol^-1）比在基面上（-16.53和-25.28kcalmol^-1）更穩(wěn)定。然而，對于所有其他情況，E(ads)值幾乎沒有偏差（例如，*FFL在1T-MoS₂上吸附能為-8.71和-7.58kcalmol^-1，在2H-MoS₂的值為-7.78和-8.24kcalmol^-1)。相似的E(ads)值表明分子同樣可能吸附在邊緣或基面上。因此，選擇邊緣位點來計算反應(yīng)能壘。

FFL到FFA的轉(zhuǎn)化主要是放熱過程。唯一的吸熱步驟是*FFA從MoS₂表面解吸，表明它可能是ECH反應(yīng)的限速步驟。自由FFL吸附在1T-MoS₂和2H-MoS₂表面釋放的能量相似，表明FFL的吸附可能發(fā)生在1T和2H表面。然而，2H-MoS₂表面*FFL向*FFL-H釋放的能量大于1T表面，結(jié)果表明1T和2H表面都能夠吸附有機物并形成糠基自由基中間體。然而，模擬表明2H對吸附過程更有利。這種差異是由于糠基中間體化學(xué)吸附（1T和2H表面上吸附能分別為-27.29和-38.77kcalmol^-1）物種的更強的結(jié)合強度造成的。這表明*FFL-H在2H表面上比在1T表面上具有更高的吸附機會，這可能導(dǎo)致在2H表面上覆蓋的*FFL-H濃度更高。因此，與1T表面相比，*FFL-H物種更容易在2H表面相互作用，促進(jìn)HDF的形成。

進(jìn)一步計算2FFL、2FFL-H、HDF和2FFA的吸附能。結(jié)果表明1T和2H表面都可能有利于形成HDF。然而，除了*HDF之外，*2FFA的形成在1T和2H表面上都比HDF在能量上更有利。然而，隨后兩種FFA的解吸也是吸熱過程，類似于HDF。模擬表明FFA的形成是可行的，并且與HDF相比，F(xiàn)FA的形成應(yīng)該更有利。

Shuquan Huang, Bo Gong et al. The Structural Phase E?ect of MoS2 in Controlling the Reaction Selectivity between Electrocatalytic Hydrogenation and Dimerization of Furfural. ACS Catal. 2022, 12, 11340?11354

https://doi.org/10.1021/acscatal.2c02137

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ACS Catalysis：MoS2相變控制電催化糠醛加氫或者二聚選擇性

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