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光催化CO₂還原反應(yīng)(CO₂PR)是緩解能源危機、減少溫室氣體排放、生產(chǎn)高附加值化學品和實現(xiàn)碳的可持續(xù)利用的有效途徑。然而，C=O鍵的高活化能壘(≈750 kJ mol -1)、、光催化劑快速電子-空穴復(fù)合和競爭性析氫反應(yīng)(HER)限制了CO₂PR的發(fā)展。

此外，對于多電子和多質(zhì)子轉(zhuǎn)移產(chǎn)物(如CH₄)，復(fù)雜的質(zhì)子-電子轉(zhuǎn)移途徑極大地限制了CO₂PR的活性和選擇性。因此，合理設(shè)計光催化劑以解決上述問題，對實現(xiàn)CO₂PR的高選擇性具有重要意義。

?宋宇飛Small: 產(chǎn)物選擇性達99%！VO4改性NiMgV-LDH用于高選擇性光催化CO2還原

基于此，北京化工大學宋宇飛課題組通過共沉淀和浸漬方法制備了一種VO₄改性的NiMgV層狀雙氫氧化物(LDH)納米片(V/NiMgV-LDH)。XAFS、ESR、拉曼光譜和DFT計算結(jié)果證明，VO₄結(jié)構(gòu)位于NiMgV-LDH中V原子的頂部。所制備的V/NiMgV-LDH在CO₂PR中表現(xiàn)出優(yōu)異的性能，在可見光下C₁產(chǎn)物(CO和CH₄)的選擇性可以達到99%，并且在405 nm和550 nm輻照下可以完全抑制HER反應(yīng)。

綜合研究表明，V/NiMgV-LDH中VO₄和Ni-O之間的協(xié)同作用是增強光催化CO₂生成CH₄和抑制HER反應(yīng)的關(guān)鍵；其中V/NiMgV-LDH中的VO₄物種不僅調(diào)整了NiMgV-LDH疊層的能帶結(jié)構(gòu)，促進了載流子分離和加速CO*加氫生成CHO*和CH₃O*，導致CO₂高選擇性形成CH₄。此外，DFT計算表明V/NiMgV-LDH有利于活化CO₂并增強CO*和H*的吸附，從而有效加氫生成CH₄。雖然CO₂PR可以避免熱催化中高操作溫度的高成本，但提高轉(zhuǎn)化率和分離C₁產(chǎn)物仍然具有挑戰(zhàn)性，該工作能夠為未來高選擇性CO₂PR催化劑的設(shè)計提供指導。

VO₄-Modified Layered Double Hydroxides Nanosheets for Highly Selective Photocatalytic CO₂ Reduction to C₁ Products. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202203787

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