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?清華AM: 1+1>2! Mo-Se雙單原子電催化劑用于電化學(xué)CO2還原

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本文設(shè)計(jì)并合成了一種在空心碳納米片上的MoSA和SeSA均均勻分散的電催化劑(記為MoSA-SeSA)

電化學(xué)CO2還原(ECR)反應(yīng)是一種實(shí)現(xiàn)碳中和的很有前景的方法。在過去的幾年中，氮摻雜碳基單原子(SA)電催化劑以其高的內(nèi)在活性和選擇性成為生產(chǎn)CO的熱門催化劑。然而，目前對氮摻雜碳基SAs的研究主要集中在Fe、Co和Ni SAs上，因此在原子尺度上探索新的催化位點(diǎn)可能是揭示其結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系的有效途徑。
基于此，清華大學(xué)陳晨課題組設(shè)計(jì)并合成了一種在空心碳納米片上的MoSA和SeSA均均勻分散的電催化劑(記為MoSA-SeSA)，它對ECR生成CO具有較高的活性和選擇性。
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MoSA-SeSA的CO法拉第效率在-0.6 VRHE時達(dá)到最大(FECO為98.3%)；在-1.2 VRHE時，MoSA-SeSA的CO部分電流密度(jCO)為24.5 mA cm-2，分別是SeSA和MoSA的10.2倍和4.5倍。MoSA-SeSA在-0.4-0.8 V電壓范圍內(nèi)電流密度穩(wěn)定，并且其能夠穩(wěn)定運(yùn)行23小時并且保持FECO超過90%。
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此外，研究人員通過Operando實(shí)驗(yàn)測量和理論機(jī)制研究揭示了SeSA通過調(diào)節(jié)反應(yīng)熱力學(xué)和電極/電解質(zhì)界面動力學(xué)增強(qiáng)ECR活性和選擇性的關(guān)鍵作用。
具體而言，MoSA作為中心原子直接與ECR原料和中間體相互作用，而與MoSA相鄰的SeSA通過長程電子離域調(diào)節(jié)MoSA的電子結(jié)構(gòu)，以抑制由強(qiáng)CO吸附引起的MoSA中毒，并且遠(yuǎn)離MoSA的SeSA有助于抑制競爭性析氫副反應(yīng)并通過排斥H2O來加速CO2傳輸?？偟膩碚f，與傳統(tǒng)的相鄰雙單原子之間的電子調(diào)節(jié)相比，距離更遠(yuǎn)的雙單原子電子調(diào)節(jié)對反應(yīng)動力學(xué)也至關(guān)重要。
Nature-inspired Design of Molybdenum-selenium Dual-single-atom Electrocatalysts for CO2 Reduction. Advanced Materials, 2022. DOI: 10.1002/adma.202206478

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