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將有機胺電合成高附加值的腈類并產生氫氣是實現(xiàn)碳中和的高效途徑。然而，這種方法的發(fā)展受到缺乏高效催化劑和對電化學胺氧化的機理理解不足的極大阻礙。基于此，北京大學郭少軍和許審鎮(zhèn)等設計了具有Se空位和Ni取代的原子級薄(<1 nm)CoSe₂亞納米帶(CoSe₂/Ni-SVs SBs)作為高效電催化劑，其能夠將胺轉化為增值腈，同時可實現(xiàn)H₂生產。

?郭少軍/許審鎮(zhèn)ACS Catalysis：Se空位加上Ni取代，助力CoSe2高效電合成腈并產生氫氣

電化學實驗結果顯示，制備的具有Se空位和Ni取代的CoSe₂ SB (CoSe₂/Ni-SVs SBs)表現(xiàn)出1.3 V的超低起始電位，丁腈法拉第效率高達98.5%，超過了所有報道的Co基和Ni基催化劑。原位電化學FTIR和EIS譜研究表明，CoSe₂/Ni-SVs SBs顯著增強的電氧化性能可歸因于優(yōu)化的吸附行為和加速的脫氫動力學；理論研究進一步表明，Se空位可以作為強路易斯酸位點有效地加強對N原子的吸附，而Ni取代可以通過優(yōu)化脫氫步驟的順序來改善脫氫熱力學。

更重要的是，所制備的CoSe₂/Ni-SVs SBs催化劑可以進一步擴展到各種其他有機胺的電氧化反應中，包括將丙胺、芐胺和環(huán)己烷甲胺電氧化成腈并產生氫氣。此外，與在陽極進行OER反應的電解槽相比，在陽極進行AOR反應的CoSe₂/Ni-SVs SBs基電解槽可以在10 mA cm^-2的電流密度下將電池電壓降低320 mV，并能夠同時生產氫氣和腈。該項工作的催化劑制備策略為設計用于高附加值腈類電合成與氫生成的先進催化劑的設計提供了范例。

CoSe₂ Subnanometer Belts with Se Vacancies and Ni Substitutions for the Efficient Electrosynthesis of High-Value-Added Nitriles Coupled with Hydrogen Generation. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c02489

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