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納米結(jié)構(gòu)碳主體材料廣泛用于提高鋰硫(Li-S)電池中的硫利用率和反應(yīng)動力學(xué)。然而，材料合成的高復(fù)雜性/成本以及將納米材料加工成大質(zhì)量負載電極的難度仍然是發(fā)展低成本和高能鋰硫電池的重要障礙。

美國太平洋西北國家實驗室Dongping Lu等報道了一種通用且可擴展的合成方法來制備氮摻雜的二次碳顆粒。

圖1. 材料合成及表征

具體而言，采用含氮前驅(qū)體作為整合試劑（PMF），通過一步熱處理可將納米級科琴黑（KB）顆粒同時整合為微米級二級顆粒和氮摻雜（NKB）顆粒。以NKB材料為例，作者研究和討論了顆粒整合度對二次顆粒結(jié)構(gòu)、孔體積和連通性、硫負載能力和電池性能的影響。

研究發(fā)現(xiàn)，PMF與KB的質(zhì)量比對二次NKB顆粒的結(jié)構(gòu)有重要影響，包括表面積、孔體積和連通性。Nano-CT 表征表明，NKB 中的硫分布取決于孔隙連通性：更好的連通性會促進硫均勻滲透到介孔中，而較差的連通性則導(dǎo)致硫顆粒在介孔外沉積。此外，NKB中的硫分布對硫比容量和容量保持率有直接影響，即更高的碳表面和孔連通性促進硫反應(yīng)動力學(xué)，具有更好的容量保持率。

圖2. 不同電極的Nano-CT表征及電化學(xué)性能

結(jié)果，合成的NKB/S成功地用于高負載硫電極的制造，并在硫負載量為4至7mg cm^-2的情況下提供了約1100 mAh g^-1的恒定高比容量。此外，將NKB/S孔隙率從80%降低到50%對硫利用率影響不大，但顯著提高了電極體積能。低孔隙率下較差的容量保持率揭示了在集成低孔隙率電極以進行實用Li-S電池開發(fā)時的新挑戰(zhàn)。

因此，設(shè)計滿足致密電極要求的最佳材料和電極結(jié)構(gòu)將是開發(fā)實用Li-S電池的關(guān)鍵一步。最后，作者通過大面積電極涂層和軟包電池制備驗證了NKB/S材料的可行性。采用NKB/S硫正極以2.9 mL g^-1的E/S比組裝了1.6 Ah軟包電池，它提供了約250 Wh kg^-1的電池級比能量，證明了NKB/S的實用性。

圖3. 實用Li-S電池及軟包電池性能

Rationalizing Nitrogen-doped Secondary Carbon Particles for Practical Lithium-Sulfur Batteries. Nano Energy 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107794