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?大化所JACS: 乙烯選擇性接近100%！具有In原子分散位點的主族催化劑用于高效氧化脫氫

眾所周知，過渡金屬氧化物是優(yōu)異的氧化脫氫催化劑，因為它們具有出色的烷烴活化能力。然而，由于烯烴比烷烴更具反應性，因此它們的烯烴產(chǎn)率較差，這掩蓋了催化劑的優(yōu)點。

基于此，中科院大連化物所王曉東和田鳴等制備了一種主族氧化銦催化劑，該催化劑具有原子分散的In位點，以實現(xiàn)高效催化氧化脫氫。

在該項工作中，研究人員通過取代HY超級籠中的布朗斯臺德酸位(BAS)的質(zhì)子錨定，使得其乙烯產(chǎn)率高達60%，遠遠超過大多數(shù)迄今為止報道的過渡金屬氧化物的乙烯產(chǎn)率。

實驗和理論表征結(jié)果表明，具有[InOH]²⁺局部結(jié)構(gòu)的單原子被確定為能夠激活乙烷的活性位點，并且通過In₂O₃的選擇性氫氧化形成的H₂O可以維持孤立的[InOH]²⁺位點納米粒子。

因此，所制備的具有活性In單原子的選擇性主族氧化銦催化劑實現(xiàn)了高效氧化脫氫，其在乙烷轉(zhuǎn)化率為80%的條件下表現(xiàn)出80%的乙烯選擇性，并且由于活性分離的[InOH]²⁺位點和選擇性In₂O₃納米顆粒的存在，實現(xiàn)了60%的乙烯收率，優(yōu)于最先進的過渡金屬氧化物催化劑?？偟膩碚f，這項研究證明了利用主族元素進行催化反應的可能性，并且為更合理地設計高效選擇性氧化催化催化劑提供了策略。

Main-Group Catalysts with Atomically Dispersed In Sites for Highly Efficient Oxidative Dehydrogenation. Journal of the American Chemical Society, 2022. DOI: 10.1021/jacs.2c04926

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