本文報(bào)道了一種通用而簡(jiǎn)單的單原子合金(single-atom alloy, SAA)策略
將金屬基催化劑封裝在碳?xì)?nèi)是一種常用的策略,可以提高其在各種惡劣條件下的耐久性,同時(shí)提高其催化活性。然而,這種碳封裝對(duì)于直接改變材料的表面原子/電子構(gòu)型帶來(lái)了顯著的復(fù)雜性,從根本上阻礙了其催化性能的精確調(diào)整。
基于此,天津大學(xué)梁驥教授和侯峰副教授、中科院金屬研究所尹利長(zhǎng)研究員以及英國(guó)薩里大學(xué)劉健副教授(共同通訊作者)等人報(bào)道了一種通用而簡(jiǎn)單的單原子合金(single-atom alloy, SAA)策略,用于將SAA NP核家族與外部N-摻雜碳鞘集成,可以有效地闡述它們的表面電子結(jié)構(gòu)并提高電催化性能。
在該材料家族中,摻雜在NP核中的單個(gè)金屬原子可以遠(yuǎn)程調(diào)節(jié)碳鞘表面的電子結(jié)構(gòu),因此通過(guò)簡(jiǎn)單地選擇不同的二次金屬摻雜劑可以控制它們的電催化性能。具體而言,利用ZIF-67作為“氮化鈷碳”前體,其中鈷可以原位催化N摻雜碳結(jié)構(gòu)(如碳鞘)的構(gòu)建,同時(shí)Co和N摻雜碳層間的協(xié)同效應(yīng)也導(dǎo)致各種過(guò)程的電催化行為增強(qiáng)。此外,Co NPs最初具有中等的H鍵能,對(duì)于電催化HER過(guò)程相當(dāng)重要。
ZIF-67的高溫碳化產(chǎn)生的明確的結(jié)構(gòu)和豐富的孔結(jié)構(gòu)將進(jìn)一步加速與氧相關(guān)的傳質(zhì),從而提高OER和ORR的電催化性能。其中,摻Ru的SAA NP核表現(xiàn)出優(yōu)異的整體水分解能力,在電流密度為10 mA cm-2時(shí),所需電壓非僅為1.55 V,質(zhì)量活性為1251 mA mgRu-1和優(yōu)異的耐久性。而具有Ir摻雜SAA NP核的氧還原反應(yīng)(ORR)具有出色的催化性能,半波電位為919 mV。因此,這種集成策略應(yīng)推動(dòng)SAA材料設(shè)計(jì)的前沿,以精細(xì)調(diào)節(jié)其表面電子特性和多功能性。
Carbon-Shielded Single-Atom Alloy Material Family for Multi-Functional Electrocatalysis.?Adv. Funct. Mater.,?2022, DOI: 10.1002/adfm.202205654.
https://doi.org/10.1002/adfm.202205654.
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