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2022年8月29日和8月30日，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)俞書宏院士團(tuán)隊(duì)與其他團(tuán)隊(duì)合作分別在Adv. Mater.（IF=32.086）、Nat. Commun.（IF=17.694）和Angew. Chem. Int. Ed.（IF=16.823）上發(fā)表了最新成果，即“Black Phosphorous Mediates Surface Charge Redistribution of CoSe₂ for Electrochemical H₂O₂ Production in Acidic Electrolytes”、“Highly hydrated paramagnetic amorphous calcium carbonate nanoclusters as an MRI contrast agent”和“Double Confinement Hydrogel Network Enables Continuously Regenerative Solar-to-Hydrogen Conversion”。下面，對這三篇成果進(jìn)行簡要的介紹，以供大家學(xué)習(xí)和了解！

院士團(tuán)隊(duì)兩天三篇頂刊：連發(fā)AM、Angew.和Nature子刊！

Adv. Mater.：黑磷介導(dǎo)CoSe₂的表面電荷重新分布，用于酸性電解質(zhì)中電化學(xué)生成H₂O₂

利用雙-電子氧還原電化學(xué)生成過氧化氫（H₂O₂）提供了一種綠色方法，以減輕目前對能源密集型蒽醌工藝的依賴，并有望實(shí)際應(yīng)用。然而，在堿性環(huán)境中，H₂O₂不穩(wěn)定并且會快速分解。在酸性電解質(zhì)中制備H₂O₂可以防止其分解，但活性、穩(wěn)定和選擇性的電催化劑的選擇受到很大限制?；诖?，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)俞書宏院士和高敏銳教授（共同通訊作者）等人報道了一種過渡金屬二硫化物納米結(jié)構(gòu)，即用幾層黑磷（BP）納米片功能化二硒化鈷納米帶（CoSe₂ NBs），可以實(shí)現(xiàn)在扶手椅方向的快速電子轉(zhuǎn)移，可以在酸性電解質(zhì)中高選擇性和高效的催化O₂轉(zhuǎn)化為H₂O₂。

實(shí)驗(yàn)測試發(fā)現(xiàn)，所制備的BP/CoSe₂復(fù)合催化劑表現(xiàn)出極早的0.68 V vs. RHE起始電壓，接近Nernstian電位（U_O2/H2O2⁰=0.7 V）。在0.4 V vs. RHE下，該BP/CoSe₂催化劑對H₂O₂產(chǎn)物實(shí)現(xiàn)了91%的法拉第效率（FE）。此外，BP/CoSe₂催化劑可以在酸性電解質(zhì)的流動電池反應(yīng)器中以1530 mg L^-1 h^-1 cm^-2的穩(wěn)定、高產(chǎn)率將O₂轉(zhuǎn)化為H₂O₂。光譜學(xué)和密度泛函理論（DFT）計(jì)算研究共同揭示了BP誘導(dǎo)的CoSe₂中的表面電荷重新分布，導(dǎo)致了有利的表面電子結(jié)構(gòu)，從而削弱了HOO*吸附，進(jìn)而增強(qiáng)了形成H₂O₂的動力學(xué)。

圖1. DFT計(jì)算

圖2. BP/CoSe₂催化劑的表征

圖3.生產(chǎn)H₂O₂的電化學(xué)ORR性能

圖4.各種催化劑的光譜分析

總之，作者報道了一種新的具有低成本的催化劑，其包含錨定在CoSe₂上的少層BP，它可以在酸性電解質(zhì)中以優(yōu)異的選擇性和反應(yīng)性催化O₂的2e^–還原為H₂O₂。基于同步加速器的X射線光譜研究與DFT計(jì)算相結(jié)合，揭示了BP的電子特性在CoSe₂中引起了相當(dāng)大的表面電荷重新分布，這不僅導(dǎo)致HOO*的吸附減弱，從而避免了O-O鍵斷裂，而且還促進(jìn)HOO*中間體質(zhì)子化生成H₂O₂。該工作為設(shè)計(jì)高性能無貴金屬催化劑提供了一條新途徑，該催化劑能夠在酸性介質(zhì)中高效電合成H₂O₂。

Black Phosphorous Mediates Surface Charge Redistribution of CoSe₂ for Electrochemical H₂O₂ Production in Acidic Electrolytes. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202205414.

https://doi.org/10.1002/adma.202205414.

Nat. Commun.：高水合的順磁性無定形碳酸鈣納米團(tuán)簇作為MRI造影劑

在自然界中，無定形碳酸鈣（Amorphous calcium carbonate, ACC）在碳酸鈣形成的早期階段作為瞬態(tài)前體起著關(guān)鍵作用。然而，由于其在水溶液中不穩(wěn)定，在生物醫(yī)學(xué)中仍很少成功利用無定形碳酸鈣?；诖?，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)俞書宏院士、合肥工業(yè)大學(xué)陸楊教授和德國康斯坦茨大學(xué)Helmut C?lfen（共同通訊作者）等人報道了順磁性釓（Gd）離子和ACC之間的相互作用，在Gd嵌入的高度水合類碳酸鹽環(huán)境和聚（丙烯酸）存在下產(chǎn)生超細(xì)順磁性無定形碳酸鹽納米團(tuán)簇。在這種無定形體系中，釓離子與聚（丙烯酸）結(jié)合有助于增強(qiáng)納米團(tuán)簇的水合水和穩(wěn)定性，而碳酸鹽對釓離子的限制提高了生物相容性和性能，表明所得產(chǎn)品具有顯著的MRI造影劑性能。

此外，作者還發(fā)現(xiàn)了順磁性鑭系元素釓離子和ACC之間的相互作用，有助于在所制備的無定形復(fù)合納米團(tuán)簇中最大化水合物含量和高縱向弛豫。對比正常的ACC，順磁性無定形碳酸鹽納米團(tuán)簇（ACNC）具有較高的水鈣比（水/Ca?=?7.2）（比值保持在約0.4-1.9不變）。得益于高含水量，ACNC具有高縱向弛豫率（在3.0? T下為37.93?±?0.63?mM^-1·s^-1），比市售的釓噴酸MR造影劑（Gd-DTPA）高10倍，并且對離子泄漏具有高度抵抗力，因此它可以作為潛在的MR造影劑。總之，該工作制備的無定形碳酸鹽納米團(tuán)簇表現(xiàn)出極好的成像性能和優(yōu)異的穩(wěn)定性，為設(shè)計(jì)磁共振造影劑提供了一種有前景的策略。

圖1. ACNC含水量高

圖2. ACNC的MRI性能

圖3.穩(wěn)定性研究

圖4.體內(nèi)MR血管造影

圖5. ACNC的代謝

總之，該研究證實(shí)了順磁性鑭系釓離子和ACC之間的相互作用，有利于最大化獲得的無定形復(fù)合納米團(tuán)簇中的含水量。在室溫下通過簡便的一鍋法合成該材料，可實(shí)現(xiàn)大規(guī)模且具有低成本的生產(chǎn)。重要的是，這種高水含量有助于釓基納米團(tuán)簇的透明MRI對比增強(qiáng)。結(jié)合它們的低毒性、部分腎清除和易于大規(guī)模生產(chǎn)的潛力，該工作能夠進(jìn)一步確定ACC復(fù)合材料的生物醫(yī)學(xué)潛力，作者預(yù)計(jì)未來它可能會導(dǎo)致基于無定形納米團(tuán)簇的下一代更有效的診斷劑。

Highly hydrated paramagnetic amorphous calcium carbonate nanoclusters as an MRI contrast agent. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-32615-3.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-32615-3.

Angew. Chem. Int. Ed.：水凝膠網(wǎng)絡(luò)實(shí)現(xiàn)連續(xù)再生太陽能轉(zhuǎn)換為氫氣

軟物質(zhì)催化體系（Soft matter catalyst system）可以對其納米結(jié)構(gòu)和表面性質(zhì)進(jìn)行可控控制，具有開發(fā)可再生能源的潛力?；诖?，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)俞書宏院士和合肥工業(yè)大學(xué)從懷萍教授（共同通訊作者）等人首次報道了一種雙-約束腔工程策略，通過在堅(jiān)固的海綿骨架內(nèi)原位聚合Pt-SR配位觸發(fā)的聚合物凝膠網(wǎng)絡(luò)，構(gòu)建了一種用于水分解的智能和高性能水凝膠光催化劑。由于凝膠網(wǎng)絡(luò)中的尺寸限制效應(yīng)和海綿狀網(wǎng)絡(luò)的協(xié)同空間限制所帶來的納米腔獨(dú)特的熱力學(xué)和動力學(xué)性質(zhì)，該水凝膠催化劑在可見光照射下表現(xiàn)出的光催化產(chǎn)生H2速率為3.27 mmol h^-1 g^-1，轉(zhuǎn)換頻率（TOF）為4568 H₂ h^-1，比無限制的催化劑高近4.5倍。

此外，通過在水凝膠框架上原位生長導(dǎo)電聚合物，可顯著提高TOF為7819 H₂ h^-1的催化活性，從而提高了光生電荷載流子的分離效率。更重要的是，通過新開發(fā)的光學(xué)再生方法可以成功實(shí)現(xiàn)失活水凝膠催化劑的連續(xù)再生，其中硫端聚合物鏈作為動態(tài)刷去除金屬催化劑表面的碳質(zhì)沉積物，并在近紅外照射下調(diào)節(jié)納米腔。通過這種方式，長期使用后腐爛的水凝膠催化劑的H₂析出速率從原始活性的26%提高到72%，展示了其在可持續(xù)太陽能轉(zhuǎn)化為可再生能源方面的巨大實(shí)際應(yīng)用潛力。

圖1.響應(yīng)性PNPN水凝膠的設(shè)計(jì)和制備

圖2.操控有組織的納米腔

圖3.光催化析氫性能

圖4. NIR誘導(dǎo)的連續(xù)催化劑再生

圖5. 增強(qiáng)電荷分離以促進(jìn)析氫

總之，作者展示了一種雙封閉腔工程策略——將軟的、動態(tài)響應(yīng)的含納米腔凝膠網(wǎng)絡(luò)與穩(wěn)健的微孔海綿網(wǎng)絡(luò)相結(jié)合，構(gòu)建了一種具有連續(xù)再生能力的高性能復(fù)合水凝膠催化劑，用于光催化制氫。通過Pt-SR配位聚合過程對納米腔結(jié)構(gòu)進(jìn)行可控控制，為納米約束效應(yīng)引起的水分子提供了優(yōu)越的質(zhì)子遷移率和蒸發(fā)焓。此外，作者還開發(fā)了一種光學(xué)動力學(xué)Pt-SR配位觸發(fā)的再生方法，實(shí)現(xiàn)了連續(xù)催化劑再生，并將H₂產(chǎn)率提高了3倍。該工作為構(gòu)建先進(jìn)的智能催化劑體系提供了一條簡便有效的途徑，該體系基于有序的納米/微米結(jié)構(gòu)和催化劑表面性質(zhì)的合理設(shè)計(jì)。在有效的OER助催化劑的協(xié)同作用下，該策略有望促進(jìn)發(fā)現(xiàn)新型智能軟平臺作為光催化系統(tǒng)，實(shí)現(xiàn)光催化整體水分解產(chǎn)生H₂和O₂的可能性。

Double Confinement Hydrogel Network Enables Continuously Regenerative Solar-to-Hydrogen Conversion. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202209687.

https://doi.org/10.1002/anie.202209687.

俞書宏院士簡介

俞書宏，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院教授、合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國家研究中心納米材料與化學(xué)研究部主任、中國科學(xué)院強(qiáng)磁場科學(xué)中心副主任。2019年當(dāng)選中國科學(xué)院院士。其它信息詳見課題組網(wǎng)頁：http://staff.ustc.edu.cn/~yulab/wgroup.html.

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