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重磅Nature子刊：高熵單原子催化劑！

成果介紹

將多個孤立的金屬原子可控地錨定到單個載體中是十分有趣的，所得到的多金屬單原子催化劑也在復(fù)雜的催化反應(yīng)中顯示出巨大應(yīng)用前景。然而，到目前為止，此類多金屬單原子催化劑的制備仍然具有挑戰(zhàn)，相關(guān)研究報道仍然較少。

海南大學(xué)田新龍課題組報道了一種用于制備多金屬單原子催化劑的普適性策略，可將多達11種金屬以高度分散的單原子中心、進行錨定在多孔氮摻雜碳載體上，并將它們標記為高熵單原子催化劑。采用相同的方法，僅調(diào)整載體模板以及碳化過程的參數(shù)，即可以成功地合成了多種多組分可調(diào)的高熵單原子催化劑(HESACs)。為了證明其實用性，進一步研究了五類高熵單原子催化劑(FeCoNiCuMn)作為氧還原反應(yīng)電催化劑，結(jié)果顯示，其活性和耐久性遠高于商用Pt/C催化劑。

相關(guān)工作以《Movable type printing method to synthesize high-entropy single-atom catalysts》為題在《Nature Communications》上發(fā)表論文。

圖文介紹

圖1. 合成的HESACs的結(jié)構(gòu)表征

采用“活字印刷”法合成均勻分散的高熵單原子催化劑(HESACs)，如圖1a所示。首先，金屬前驅(qū)體和三聚氰胺混合均勻，在空氣中退火，以制備“印刷模板”。首先將鹽酸多巴胺包覆在制備的“印刷模板”上，然后在高溫?zé)峤鈼l件下從M-g-C₃N₄中金屬原子，同時被碳載體上的缺陷和氮物種捕獲和穩(wěn)定，形成HESACs。

HRTEM以及HAADF-STEM圖像顯示，制備的HESACs的碳結(jié)構(gòu)高度無序，碳載體上沒有觀察到金屬團簇或納米顆粒。利用像差校正HAADF-STEM圖像進一步觀察了金屬原子的分散狀態(tài)?？梢钥吹剑@些金屬位點均勻地分散在碳載體上。此外，EDS映射圖像顯示，N和金屬在整個碳載體上是均勻的。該方案可以進一步合成五元至十一元HESACs。以五元HESACs(FeCoNiCuMn)為例，采用ICP-MS測定方法對其金屬負載進行了分析，結(jié)果表明，五元HESACs (FeCoNiCuMn)的總金屬負載量為1.47 wt.%。

圖2.?五元HESACs(FeCoNiCuMn)的XAFS分析

進一步通過XAFS對五元HESACs(FeCoNiCuMn)的電子結(jié)構(gòu)、化學(xué)態(tài)、原子結(jié)構(gòu)進行分析。五種金屬元素的K邊吸收能均介于相應(yīng)的金屬箔和金屬氧化物之間，表明五元HESACs (FeCoNiCuMn)的金屬物種呈正價態(tài)。基于擬合結(jié)果，五元HESACs (FeCoNiCuMn)中Fe、Co、Ni、Cu、Mn的氧化態(tài)分別為2.74、1.70、1.95、0.34、1.82。FT-EXAFS譜圖顯示，五種元素均顯示出M-N配位的優(yōu)勢峰，沒有觀察到明顯的M-M配位峰，即證實了制備的HESACs的金屬物種主要處于孤立金屬原子狀態(tài)。EXAFS擬合結(jié)果和擬合參數(shù)也證實了孤立金屬原子與N原子配位，形成典型的M-N結(jié)構(gòu)。

圖3. 五元HESACs(FeCoNiCuMn)的ORR性能

作為一種概念證明，進一步證明了五元HESACs (FeCoNiCuMn)是一種先進的氧還原反應(yīng)(ORR)電催化劑。在O₂飽和的0.1 M KOH溶液中測定了制備的HESAC催化劑的ORR性能，并以Pt/C和氮化碳載體(NC)為對照樣品。如圖3所示，HESAC的在起始電位、半波電位和動力學(xué)電流密度分別為0.999 V、0.887 V和3.114?mA cm^-2，其ORR活性高于Pt/C與NC。

HESAC催化劑的Tafel斜率(81 mV dec^-1)接近Pt/C催化劑的Tafel斜率(72 mV dec^-1)，表明HESAC催化劑具有快速的ORR動力學(xué)過程。RRDE測試表明，HESAC催化劑的電子轉(zhuǎn)移數(shù)接近4，在0.20~0.95 V的電位范圍內(nèi)，過氧化氫的產(chǎn)率較低，表明在ORR過程中，四電子ORR過程占主導(dǎo)地位。加速耐久性試驗(ADT)測試顯示， HESAC催化劑在ADT后半波電位和動力學(xué)電流密度幾乎沒有衰減。

進一步將制備的HESAC催化劑應(yīng)用于鋅空氣電池(ZABs)?；贖ESAC的ZAB具有良好的放電性能，峰值功率密度高達195 mW cm^-2，比基于Pt/C的ZAB高約1.4倍。同時，基于HESAC的ZAB的比容量達到810 mAh g^-1，比基于Pt/C的ZAB高出121 mAh g^-1。

文獻信息

Movable type printing method to synthesize high-entropy single-atom catalysts，Nature Communications，2022.

https://www.nature.com/articles/s41467-022-32850-8

原創(chuàng)文章，作者：華算老司機，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2022/09/05/a04eed9939/

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