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曲良體/張志攀/趙揚AM: 創(chuàng)紀錄！超高能量密度的柔性水系鋅碘微電池

目前，已報道的水系微電池（MBs）表現(xiàn)出不令人滿意的電化學(xué)性能（≤120 mWh cm^-3體積能量密度和 <1000 μWh cm^-2面積能量密度），開發(fā)能夠同時提供高體積和面積能量密度的耐用水系MB仍然具有挑戰(zhàn)性。

在此，清華大學(xué)曲良體教授、北京理工大學(xué)張志攀教授及趙揚特別研究員等人首次采用原位電沉積策略構(gòu)建了柔性水系碘鋅微電池（ZIDMB），其中碘的活性材料在充電過程中原位產(chǎn)生，從而顯著簡化了微器件的制造和大規(guī)模生產(chǎn)。具體而言，作者通過選擇激光直寫法制備具有含氧官能團的柔性聚酰亞胺帶負載Zn/親水碳納米管（HCNT-O）微電極，然后將其與制備的交聯(lián)聚丙烯酰胺/ZnSO₄/1-甲基-3-n-丙基咪唑碘化物（CPAM-Zn-I-0.5）聚電解質(zhì)配對構(gòu)建ZIDMB。

該過程不涉及使用常規(guī)添加劑，例如粘結(jié)劑、導(dǎo)電劑和有毒溶劑。同時，也避免了后續(xù)的研磨、涂布、干燥等繁瑣復(fù)雜的工序。由于其碳納米管結(jié)構(gòu)和豐富含氧官能團的存在，HCNT-O的引入有利于充電過程中碘和碘三離子在正極表面的原位電鍍，有效抑制了I₃^–的穿梭效應(yīng)。

圖1. ZIDMBs的電化學(xué)性能

研究表明，ZIDMB在所有報道的水系MB中顯示出可用水系鋅離子微電池的最佳循環(huán)性能（第2600次循環(huán)后容量為初始值的89.2%）。此外，該微型器件還顯示出創(chuàng)紀錄的1647.3 mWh cm^-3的體積能量密度，是薄膜鋰電池（4 V/500 μAh）和商用超級電容器（5.5 V/100 mF或2.75 V/44 mF）的210倍和1700倍。同時，還實現(xiàn)了2339.1 μWh cm^-2的超高面積能量密度，比所有水系MB的報道值高至少 2.3倍。令人印象深刻的是，ZIDMB還提供了7871.1 mW cm^-3和11177 μW cm^-2 的高功率密度。當(dāng)微型器件從0℃彎曲到180℃時還表現(xiàn)出恒定的容量，證明了其卓越的機械靈活性。DFT、原位拉曼和異位多光譜表征清楚地闡明了ZIDMB中I₃^– /I^–氧化還原對的工作機制。因此，這項工作為下一代高度集成的便攜式電子產(chǎn)品開發(fā)安全、可靠和強大的微型電池提供了新的策略。

圖2. ZIDMBs串/并聯(lián)在不同彎曲角度下的電化學(xué)性能

A Flexible Aqueous Zinc-Iodine Micro-battery with Unprecedented Energy Density, Advanced Materials 2022, DOI: 10.1002/adma.202109450

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