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許暉/宋艷華Small: 具有分級(jí)電子收集特性的雙位點(diǎn)催化劑用于高效和高選擇性光催化CO2轉(zhuǎn)化

利用太陽(yáng)光將CO₂轉(zhuǎn)化為高附加值的燃料有利于社會(huì)的可持續(xù)發(fā)展。然而，光催化CO₂還原反應(yīng)的選擇性差和活性低等因素限制了其應(yīng)用及發(fā)展。

江蘇大學(xué)許暉、江蘇科技大學(xué)宋艷華等報(bào)道了一種新穎且結(jié)構(gòu)獨(dú)特的Co-Ni-P空心納米“千層酥”催化劑(Co-Ni-P NH)，其中的高活性Co-Ni雙位點(diǎn)能夠促進(jìn)CO₂的吸附和活化，增強(qiáng)光催化CO₂還原性能。

作者在黑磷(BP)載體上制備了空心納米“千層酥”結(jié)構(gòu)Co-Ni-P NH，該催化劑能夠有效進(jìn)行光捕捉以及電子收集。在光照下，Co-Ni-P NH能夠快速轉(zhuǎn)移BP QD產(chǎn)生的光生電子，抑制光生電子-空穴對(duì)復(fù)合，從而增強(qiáng)光催化CO₂還原性能。

此外，Co-Ni-P NH降低了界面電荷傳輸?shù)碾娮?，提高了表面界面的電荷傳輸能力?/span>

原位FTIR光譜和DFT計(jì)算表明，反應(yīng)過(guò)程中Co-Ni雙位點(diǎn)吸附了C和O原子，形成了穩(wěn)定的Co-O-Ni-C中間體，這不僅降低了光催化CO₂還原過(guò)程的反應(yīng)能壘，從而改變CO₂的轉(zhuǎn)化途徑，導(dǎo)致CO₂高選擇性轉(zhuǎn)化CH₄。

另外，Co-Ni-P NH/BP上CH₄的選擇性達(dá)到86.6%，催化活性為38.7 μmol g^-1 h^-1。

Unique dual-sites boosting overall CO₂ photoconversion by hierarchical electron harvesters. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202103796

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