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ACS Catal.: 釩氧化物和銅沸石催化劑上的類似NH3-SCR機(jī)制

使用NH₃作為還原劑(NH₃-SCR)的氮氧化物(NO_x)的選擇性催化還原，這可以在商業(yè)上用于在O₂存在下控制NO_x排放。然而目前科研人員對(duì)于全面的SCR機(jī)制了解并不完全。

日本北海道大學(xué)Ken-ichi Shimizu團(tuán)隊(duì)制備了TiO₂負(fù)載物、塊狀釩氧化物、Cu-AFX和Cu-CHA四種催化劑，并研究了在200 °C下用NH₃ (NH₃-SCR)選擇性催化還原NO的還原/氧化半循環(huán)。

原位和操作光譜結(jié)果表明，首先氧化金屬陽(yáng)離子位點(diǎn)[V(V), Cu(II)](通常稱為L(zhǎng)ewis酸位點(diǎn))上的NH₃與NO反應(yīng)在表面上生成還原金屬物質(zhì)[V(IV), Cu(I)]和H⁺，以及通過(guò)NH₂NO中間體生成N₂和H₂O(還原半循環(huán))。

在瞬態(tài)條件下，Br?nsted酸位點(diǎn)上NH₃(B-NH₃)可以遷移到空的V(V)或Cu(II)位點(diǎn)與NO反應(yīng)，導(dǎo)致形成V(IV)或Cu(I)物種、H⁺、N₂和H₂O；N₂繼續(xù)產(chǎn)生直到表面V(V)或Cu(II)物種耗盡。O₂對(duì)還原金屬位點(diǎn)的后續(xù)再氧化能夠再生V(V)或 Cu(II)位點(diǎn)，并伴隨著表面H⁺的反應(yīng)生成H₂O(氧化半循環(huán))。

與之前文獻(xiàn)中報(bào)道的NO相比，NO+O₂下B-NH₃和L-NH₃消耗率較高，基于V(V)/V(IV)或 Cu(II)/Cu(I)的連續(xù)還原/氧化來(lái)解釋，其中再生的V(V)或Cu(II)位點(diǎn)在隨后的還原半周期中重復(fù)使用。

通過(guò)再氧化回收V(V)或Cu(II)后，剩余的B-NH₃物種與提供的NO反應(yīng)生成N₂；這表明B-NH₃可能通過(guò)NH₃或HONO物種的遷移參與第二個(gè)還原半循環(huán)。這些結(jié)果為NH₃-SCR的一般機(jī)制提供了全面的證據(jù)，并且它適用于V和Cu催化劑。

Analogous mechanistic features of NH₃-SCR over vanadium oxide and copper zeolite catalysts. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c02860

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