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ACS Catalysis：LDH衍生的金屬間化合物Ni3GaC0.25催化劑助力甲烷干重整

近日，韓國蔚山國立科學(xué)技術(shù)大學(xué)（UNIST）Jae Sung Lee和Kwangjin An、韓國化學(xué)技術(shù)研究所（KRICT）Seok Ki Kim（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種用于高效甲烷干重整（DRM）催化劑前驅(qū)體——NiMgGa層狀雙氫氧化物（NMG-LDH）。接著，NMG-LDH在還原后轉(zhuǎn)化為金屬間化合物Ni₃Ga/MgO催化劑。

對比由NiMg-LDH制備的單金屬Ni/MgO催化劑，Ni₃Ga/MgO催化劑具有較高的CH₄（48%）和CO₂（52%）轉(zhuǎn)化率以及良好的抗DRM結(jié)焦穩(wěn)定性。

通過原位表征證明了金屬間化合物Ni₃Ga和Ni₃GaC_x之間的可逆相變，間隙碳參與了DRM的催化循環(huán)，生成CO和H₂。

根據(jù)密度泛函理論（DFT）計(jì)算和實(shí)驗(yàn)研究表明，在600 ℃的DRM過程中，當(dāng)CH₄解離的碳原子穿透Ni₃Ga晶格的八面體間隙時(shí)，LDH衍生的Ni₃Ga金屬間化合物催化劑轉(zhuǎn)化為Ni₃GaC_0.25相。

形成的Ni₃GaC_0.25被證明能有效地將間隙碳快速轉(zhuǎn)化為CO，從而抑制其轉(zhuǎn)化為焦炭，進(jìn)而提高催化劑的穩(wěn)定性。

Layered Double Hydroxide-Derived Intermetallic Ni₃GaC_0.25 Catalysts for Dry Reforming of Methane. ACS Catal., 2021, DOI: 10.1021/acscatal.1c02200.

https://doi.org/10.1021/acscatal.1c02200.

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