使用可再生電力通過水電解生產(chǎn)氫氣是一種很有前途的碳中和技術(shù)。萊頓大學(xué)Marc T. M. Koper、Arthur J. Shih等報道了Pt(111)和有缺陷石墨烯覆蓋Pt(111)(G/Pt(111))的析氫反應(yīng)現(xiàn)象,證明了缺陷石墨烯覆蓋Pt(111)能夠增強(qiáng)電催化HER性能。
實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,有缺陷的石墨烯能夠克服H+和H2通過石墨烯覆蓋層的固有傳輸限制。電催化HER過程中電解質(zhì)中的H+穿過石墨烯中的疇界和缺陷,H+在Pt(111)上發(fā)生電子轉(zhuǎn)移形成吸附的H,然后H+與另一個H或H+反應(yīng)形成H2。
隨后H2通過石墨烯傳輸?shù)诫娊赓|(zhì)中,如果形成氣泡,可能會破壞或分層石墨烯覆蓋層。
石墨烯覆蓋層中的缺陷可以由高過電位下的氧化或由H2氣泡的產(chǎn)生。HER僅在G/Pt(111)上石墨烯缺陷附近的局部Pt(111)處發(fā)生,并且隨著石墨烯中缺陷的增加,更多的Pt(111)面被用來進(jìn)行HER。
在動力學(xué)上,添加有缺陷的石墨烯覆蓋層可以將HER幾何速率提高200%,而Tafel斜率和[H+]反應(yīng)級數(shù)保持不變。這證明了有缺陷的G/Pt(111)確實(shí)是比未修飾的 Pt(111)具有更好的電催化HER性能。
Electrocatalysis under cover: Enhanced hydrogen evolution via defective graphene-covered Pt(111). ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c02145
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